Ag/rGO纳米粒子的合成及其催化还原对硝基苯酚--《广州化工》2016年05期
Ag/rGO纳米粒子的合成及其催化还原对硝基苯酚
【摘要】：采用液相共还原法在没有表面活性剂条件下原位制备Ag/rGO纳米催化材料,并用XRD、EDX、FTIR、Raman、SEM和TEM对所得产物进行了详细表征。结果表明:氧化石墨烯和银离子同时被还原,直径约为5nm的银纳米粒子均匀负载在石墨烯片层上。所制备的Ag/rGO纳米催化剂对硼氢化钠还原对硝基苯酚(4-NP)具有明显的催化活性;当Ag负载量(质量分数)为10%时,该反应在室温下的反应速率常数可达到0.332min-1,表观活化能为34.4kJ·mol-1。该Ag/rGO纳米复合粒子有望成为还原对硝基苯酚的工业催化剂。
【作者单位】：
【关键词】：
【基金】：
【分类号】：X703;O643.36【正文快照】：
对硝基苯酚及其芳香族化合物是常见的有机污染物,通常存在于工业和农业废水中。在合适的金属催化剂存在的条件下,利用硼氢化钠将对硝基苯酚还原成对氨基苯酚是处理此类废水的最有效的方法之一[1-2]。贵金属纳米粒子[3-5]对上述反应具有良好的催化活性,其中Ag相比于其他贵金属
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填空题由对硝基苯酚还原为对氨基苯酚常用的方法有（）、（）、（），其中（）、（）由于环境污染大，目前已被（）所代替。
产品质量好、纯度高、收率高、溶剂可回收、“三废”少、对环境污染少
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对氨基苯酚，
A.扑热息痛
B.阿司匹林
是N-芳基羟胺在强酸水溶液作用下重排为对氨基苯酚的反应。第４３卷第４期２０１５年４月化　工　新　型　材　料
ＮＥＷ　ＣＨＥＭＩＣＡＬ　ＭＡＴＥＲＩＡＬＳＶｏｌ．４３Ｎｏ．４
·１２５·
、／氧化石墨烯复合催化体系的制备及催化性能研究ＡｕＡｇ
陈　晨１，　李　瑶１２　焦胜江１２　武晓东１　卑凤利１２＊
（）南京理工大学化工学院，南京２国家民用爆破器材质量监督检验中心，南京２１．１００９４；２．１００９４
／。通过控摘　要　以氧化石墨（为载体，利用两步法制备了一种表面相对“清洁”的负载型纳米催化剂（ＧＯ）ＡｕＧＯ）／制电解质与纳米粒子的比例，可得到一系列团聚体大小不同的ＡｕＧＯ。以ＮａＢＨ４作为还原剂催化还原对硝基苯酚来评／价Ａ并且用紫外－可见光谱仪跟踪测试反应进度。结果表明，经过电解质处理后，负载型ＡｕＧＯ的催化活性，ｕ纳米的，／表面活性剂量会有所降低并暴露出更多的“活性位点”故Ａ催化活性明显提高。更有趣的现ｕＧＯ与未负载的Ａｕ相比，／说明了团聚体状态对催化活性有显著的影响作用。象是当纳米团聚体尺寸较小时，ＡｕＧＯ表现出较高的催化活性，
关键词　纳米金，纳米复合材料，团聚体大小，催化活性
、／ＰｒｅａｒａｔｉｏｎｏｆＡｕＡｏｘｉｄｅｃｏｍｏｓｉｔｅｃａｔａｌｓｔａｎｄｉｔｓｃａｔａｌｔｉｃｒａｈｉｔｅｒｏｅｒｔ　　　　　　　　　ｐｇｐｙｙｇｐｐｐｙ
１２１２１２１１２
ＣｈｅｎＣｈｅｎｉＹａｏＪｉａｏＳｈｅｎｉａｎＸｉａｏｄｏｎｅｉＦｅｎｌｉ　　Ｌ　　　　　　ｇｊｇ　Ｗｕｇ　Ｂｇ
（，，１．ＮａｎｉｎＵｎｉｖｅｒｓｉｔｏｆＳｃｉｅｎｃｅａｎｄＴｅｃｈｎｏｌｏＩｎｓｔｉｔｕｔｅｏｆＣｈｅｍｉｃａｌＴｅｃｈｎｏｌｏＮａｎｉｎ２１００９４；　　　　　　ｊｇｙｇｙｇｙｊｇ　　　
２．ＮａｔｉｏｎａｌＱｕａｌｉｔＳｕｅｒｖｉｓｉｏｎａｎｄＩｎｓｅｃｔｉｏｎＣｅｎｔｅｒｆｏｒ　　　　　ｙｐｐ　
，）ＩｎｄｕｓｔｒｉａｌＥｘｌｏｓｉｖｅＭａｔｅｒｉａｌｓＮａｎｉｎ２１００９４　　ｐｊｇ　
，（）ＡｂｓｔｒａｃｔｆａｃｉｌｅｔｗｏｓｔｅｓｔｒａｔｅｗａｓｕｔｉｌｉｚｅｄｆｏｒａｎｃｈｏｒｉｎｏｌｄｎａｎｏａｒｔｉｃｌｅｓＡｕＮＰｓｏｎｔｏｔｈｅｓｕｒｆａｃｅｏｆｒａ　Ａ　－　　　　　　　　　－ｐｇｙｇｇｐｇ　　　（ｈｅｎｅｏｘｉｄｅＧＯ）ｎａｎｏｓｈｅｅｔｓｂｓｉｍｌａｄｄｉｎｓｏｍｅｓｅｃｉｆｉｃｅｌｅｃｔｒｏｌｔｅｓｏｌｕｔｉｏｎｉｎｔｏＧＯｓｕｓｅｎｓｉｏｎｉｎｔｈｅｒｅｓｅｎｃｅｏｆｏｌｄ　　　　　　　　　　　　　ｐｙｐｙｇｐｙｐｐｇ　　　ｃｏｌｌｏｉｄ．Ｔｈｅｃａｔａｌｔｉｃａｃｔｉｖｉｔｉｅｓｗｅｒｅｏｂｔａｉｎｅｄｕｏｎｉｎｓｉｔｕｍｏｎｉｔｏｒｉｎｔｈｅｒｅｄｕｃｔｉｏｎｏｆｎｉｔｒｏｈｅｎｏｌｔｏａｍｉｎｏｈｅｎｏｌｂ　　　　　　－　　　　－　　－　ｙｐｇｐｐｙｐｐ　
ｉｓｓｅｃｔｒｏｓｃｏ．ＴｈｅｒｅｓｕｌｔｓｓｈｏｗｅｄｔｈａｔｔｈｅｉｍｍｏｂｉｌｉｚｅｄＡｕＮＰｓｄｉｓｌａｉｅｄａｍａｘｉｍｕｍｎｕｍｂｅｒｏｆｅｘｏｓｅｄ“ａｃｔｉｖｅＵＶ－Ｖ　　　　　　　　　　　　　　－ｐｐｙｐｐ”ｓｉｔｅｓｄｕｅｔｏｔｈｅａｂｓｅｎｃｅｏｆａｎｏｔｈｅｒｓｕｒｆａｃｔａｎｔｓｏｒｒｏｔｅｃｔｉｎｌｉａｎｄｓｏｎｔｈｅｉｒｓｕｒｆａｃｅｓａｎｄｔｈｅｒｅｆｏｒｅｓｕｅｒｂｃａｔａｌｔｉｃａｃｔｉｖ　　　　　　　　　　　　　　　　－ｐｇｙｇｐｙ　　／ｉｔｉｅｓｆｏｒｔｈｅｒｅｄｕｃｔｉｏｎ．ＩｎｔｅｒｅｓｔｉｎｌｔｈｅｒｅｄｕｃｔｉｏｎｒａｔｅｃａｔａｌｚｅｄｂＡｕＧＯｎａｎｏｃｏｍｏｓｉｔｅｓｉｎｓｍａｌｌａｒｅａｔｅｓｗａｓｆａｓｔｅｒ　　　　　　　　　　　　　ｇｙｙｙｐｇｇｇ　　，ｔｈａｎｔｈｅｏｔｈｅｒｓｓｕｅｓｔｉｎｔｈｅａｒｅａｔｅｓｉｚｅｈａｄａｓｉｎｉｆｉｃａｎｔｉｍａｃｔｏｎｃａｔａｌｔｉｃａｃｔｉｖｉｔ．　　　　　　　　　　　ｇｇｇｇｇｇｇｐｙｙ　
，，，ＫｅｗｏｒｄｓｕＮＰｓｎａｎｏｃｏｍｏｓｉｔｅａｒｅａｔｅｓｉｚｅｃａｔａｌｔｉｃａｃｔｉｖｉｔ　Ａ　　ｐｇｇｇｙｙｙ　
负载型贵金属在催化科学上的应用引起人们的　　近年来，［］
且载体种类及其与催化活性物质之间的关系一广泛关注１－５，
直是研究的热点。通常情况下纳米粒子的尺寸，形貌和晶体
，是决定性的影响因素。但结构都和催化活性有直接关系［
状态，也很难将不同种类的纳米粒子可控的沉积到同一载体）受载体性质的限制，很多负载型催化剂不能很好地分上。（２散在液体溶液的反应体系中，从而不能与反应试剂充分接触。
基于以上问题本研究选择氧化石墨（作为载体负载ＧＯ）金、银纳米粒子。通过电解质的引入调控ＧＯ与纳米粒子间的作用方式来控制纳米粒子在Ｇ且Ｏ上的分布及聚集状态；由于Ｇ可以使所制得的负载型催化剂Ｏ具有良好的分散性，从而得到一种新型复合催化体系，较好的分散在反应体系中，
并以此为基础研究了同种纳米粒子不同程度的团聚体对催化活性的影响，以及不同种纳米粒子的协同效应对催化活性的影响。
比表面积大，所以具有较大的是纳米粒子由于其本身粒径小，
表面能，导致它们更倾向于聚集在一起，然而过度团聚的发生直接使得纳米粒子的催化活性降低。为此人们将纳米粒子负载于载体上以控制其团聚状态，提高其稳定性和催化活
］８１０－。比如，／／／负载型催化体系Ａ性［ｕＴｉＯＡｌＳｉＯＯ２２Ｏ３２对Ｃ１１］
。因此，的催化氧化反应表现出高活性和选择性［载体的性
质对催化体系的性能具有重要影响，载体的筛选及其对催化活性物质状态的影响是该领域研究的主要内容，常用的载体
：类型有［金属氧化物粒子，如ＦｅＴｉＯＮｉＯ、ＣｏＯ２Ｏ３、２、ｘ、
１　实验部分
１．１　复合纳米催化剂的合成
［［４］１３］
的合成及Ｇ的合成见参考文Ａｕ溶胶和ＡＯ１ｇ溶胶
献。加入电解质于纳米溶胶与载体的混合物中，通过控制电
分子筛，如结晶态的硅酸盐或硅铝酸ＳｉＯＡ１Ｏ等；ｇ２、２Ｏ３和Ｍ
碳基材料，如活性炭、碳纤维和碳纳米管等。目前负载盐等；
（型催化剂的研究主要存在两个方面的问题：受限于载体与１）制备中通常采用一步溶胶凝催化活性物质之间的作用方式，
６］，胶法［导致难以控制纳米粒子的形貌及其在载体上的聚集
解质与纳米粒子的比例可以得到大小不同的纳米团聚体，继而得到一系列不同的纳米复合物，分别为Ａｕ纳米单分散负载
）；江苏公安科研基金（）基金项目：中央高校基本科研基金（ＮＵＳＴ２０１１ＺＤＪＨ０３２０１２０１００４ＴＪ，女，在读硕士，从事纳米复合材料的合成与应用。作者简介：陈晨（１９８９－）联系人：卑凤利，副教授，从事纳米材料的制备与应用研究。
·１２６·
化工新型材料第４３卷
／，于ＧＯ上（ＡｕｏＧＯ）Ａｕ纳米小团聚体分散负载于ＧＯ上－ｍ（／，／ＡｕｓａＧＯ）Ａｕ纳米大团聚体分散负载于ＧＯ上（Ａｕｂａ－－
；／，ＧＯ）ＡＯ上（ＡｏＧＯ）Ａｕ纳米和－ｍｇ纳米单分散负载于Ｇｇ／。Ａ／ＡＯ上（ＡｕＧＯ）ｕｏＧＯ合成步－Ａ－ｍｇ纳米协同负载于Ｇｇ骤：将２然后加入８０ｍＬＧＯ和１００ｍＬＡｕ溶胶混合均匀，０ｍＬ　　
，／剧烈搅拌反应１在８ＮａＮＯ０ｍｉｎ０００ｒｍｉｎ下离心１０ｍｉｎ后３，／重新分散于６０ｍＬ　Ｈ２Ｏ中，ＡｕｏＧＯ呈浅紫红色。其他４－ｍ种纳米复合物的制备过程与此类似，只是添加物的种类和比例略有不同，详见表１。
表１　合成不同纳米复合物的反应试剂用量
纳米溶胶量（Ａｕ１００ｍＬ，
　）５．８９×１０－５Ｍ（Ａｕ１００ｍＬ，　）１．１８×１０－４Ｍ（Ａｕ１００ｍＬ，　）１．４７×１０－４Ｍ（Ａ１４０ｍＬ，ｇ
　）５．９３×１０－５Ｍ（Ａｕ７０ｍＬ，５．６４×
－５；（１０　Ｍ）Ａ７０ｍＬ，ｇ
　）１．１０×１０－４Ｍ；
金银摩尔比１∶２
（；Ａ（；Ａｕ９．７２ｍ）ｕ８．１４ｍ）Ａｐｐｐｐｇ
（）（）Ａ１０．３６ｍ９．１７ｍｇｐｐｐｐ
（／ＮａＮＯ１Ｍ）ＧＯ，０．５ｍｍＬ）（ｇ３，
（理论计算）
实际负载量
（ＩＣＰｏｅｓ检测值）－（Ａｕ１７．５６ｍ）ｐｐ
（Ａｕ１９．３３ｍｐｐ
－６（）下同）１０，
／ＡｕｏＧＯ－ｍ
６０ｍＬ浅紫红
／ＡｕｓａＧＯ－
８０ｍＬ１２０ｍＬ
（Ａｕ１６．８５ｍ）ｐｐ
／ｂａＧＯＡｕ－
１５０ｍＬ
（Ａ２４．９０ｍ）ｇｐｐ
（Ａｕ１７．０２ｍ）ｐｐ
／ＡｏＧＯ－ｍｇ（Ａ２２．１０ｍ）ｇｐｐ
／ＡｕＧＯ－Ａｇ
１．２　复合纳米催化剂的表征
利用ＪＥＭ－２１００型透射电镜观察纳米粒子的形貌以及团聚状态，将样品超声分散并滴在微筛上置于仪器样品室，进行观察并拍照；采用Ｌａｍｂｄａ９００型紫外－可见光谱仪　（）测定不同样品的吸光度；利用全谱直读ＶＰｅｒｋｉｎＥｌｍｅｒｉｓｔａ）系列电感耦合等离子体发射光谱仪（测定了不同样品ＩＣＰｏｅｓ－中贵金属实际负载量。
包覆，所以显负电性。Ｇ也是显负电Ｏ表面是被双电层包覆，
。随着适当量的电解质溶液加入到金溶胶和Ｇ性［Ｏ的混合
液中，电解质溶液中的负离子与Ａｕ溶胶表面的柠檬酸根离子
。随着适当量的电解质溶液加入金溶胶和会产生竞争吸附［
有３个连续的步骤会相继发生。首先，纳ＧＯ的混合液中时，
纳米粒子上的表面米粒子和ＧＯ表面的双电层均受到破坏，这一步骤也就相当于纳米粒子的表面活性剂数量大量减少，
。其次，得到了适当的“清洁”纳米粒子失去负电荷的保护，必通过精确调控纳米粒子与电解质的比然会发生一定的团聚（
。就可在此步骤得到一系列不同团聚程度的纳米团聚体）例，
最后，ＧＯ快速捕捉并固定住正在发生团聚的纳米团聚体。以上步骤完成后，通过离心处理，弃除上清液，可以进一步除掉分散在溶液中游离的表面活性剂和多余的电解质溶液。然后将所得复合物重新分散在Ｈ２Ｏ中，表面活性剂将在溶液体系中重新达到平衡，纳米粒子表面所包覆的活性剂量会进一步从而得到具有更多的“活性位点”的纳米复合催化剂。减少，
图１Ａ为胶体金负载于ＧＯ表面的过程示意图。
１．３　复合纳米催化剂的活性测试
复合纳米催化剂的活性评价是以ＮａＢＨ４作为还原剂把
。在对硝基苯酚（催化还原为对氨基苯酚（４Ｐ）４Ｐ）－Ｎ－Ａ
，向８然后２８℃下，ｍＬ　Ｈ２Ｏ中加入０．５ｍＬ的４Ｐ（１．４ｍＭ）－Ｎ，加入０最后加入催化剂的量为１．５ｍＬ的ＮａＢＨ４（０．１Ｍ）ｍＬ，摇匀倒入比色皿中置于紫外－可见光谱仪Ａｕ溶胶（１１．５ｍ）ｐｐ／中跟踪测试反应进度。作为对比，分别取１ｍＬ的Ａｕｏ－ｍ／／进一步稀释定量使每个样品均含ＧＯ，ＡｕｓａＧＯ，ＡｕｂａＧＯ（－－取代上述金溶胶进行催化测试。另外一组Ａｕ量为１１．５ｍ）ｐｐ／对比试验中催化剂的用量分别为０．８ｍＬ的ＡｕＧＯ，Ａｕ－Ａ－ｇ／／／将４ｍｏＧＯ与ＡｏＧＯ的混合溶液（．８５ｍＬ的ＡｕｏＧＯ－ｍ－ｍｇ／与４得到．１５ｍＬ的ＡｏＧＯ简单混合后再加入１ｍＬＨ２Ｏ，－ｍｇ，含Ａ的混合液含Ａｕ量为８．１４ｍ，．１７ｍ）Ａｕ溶ｐｐｇ量为９ｐｐ
胶和Ａ控制比例配制为含Ａｕ量ｇ溶胶的混合溶液（，含Ａ进行催化测试，分析不同纳米８．１４ｍ，．１７ｍ）ｐｐｇ量９ｐｐ
粒子间协同作用对催化活性的影响。
２．２　紫外－可见光谱和ＴＥＭ分析
纳米团聚体的尺寸大小与所加入纳米粒子和电解质的比。在电解质和Ｇ见表１）例是密切相关的（Ｏ的量保持不变的情况下，随着Ａ纳米粒子团聚体逐渐变ｕ溶胶加入量的增加，（大，图１为复合催化剂的ＴＢ，Ｃ，Ｄ，Ｅ）ＥＭ图。如图１Ｂ所示，／ＡｕｏＧＯ中Ａｕ成１到２颗纳米粒子形式分散负载于ＧＯ－ｍ／上，基本达到单分散负载模式；图１Ｃ所示，ＡｕｓａＧＯ中Ａｕ－成３到４颗纳米团聚体形式负载于Ｇ基本为小团聚体负Ｏ上，／图１载模式；Ｄ所示，ＡｕｂａＧＯ中Ａｕ成４颗以上纳米团聚体－形式分散负载于Ｇ基本为大团聚体负载模式。图１Ｏ上，Ｅ为
２　结果与讨论
２．１　负载过程分析
柠檬酸钠还原法所得到的Ａｕ纳米表面被柠檬酸根离子
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