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如何选择CALPUFF中的气溶胶化学机制

CALPUFF中包括五种气溶胶化学机制:(1)MESOPUFF II;(2)RIVAD;(3)RIVAD+ISORROPIA;(4)SOA;(5)RIVAD+ISORROPIA+CalTechSOA前三种化学机制用于计算无机气溶胶(硫酸盐和硝酸盐)的生成,第四种用於计算有机气溶胶的生成第五种可以同时计算无机和有机气溶胶的生成。那么这些化学机制又有何区别呢下面小编为你一一道来。

II考慮的化学过程主要是SO2转换成硫酸盐和NOx转换成硝酸盐的过程反应可在气相和液相发生。下面两幅图分别描述了SO2和NOx氧化成气溶胶的过程二氧化硫和氮氧化物气相反应均涉及到羟基自由基,在CALPUFF中采用臭氧的背景浓度表示大气的氧化性臭氧和过氧化氢作为二氧化硫液相反应的主要氧化剂。NOx的氧化较SO2快很多NOx首先被氧化成气态硝酸和有机硝酸盐,气态硝酸在氨气的作用下形成固相或液相硝酸铵与硫酸盐形成不哃,硝酸铵的形成是可逆的平衡根据气态硝酸、氨气和硝酸铵的浓度而定。

RIVAD机制与MESOPUFF II一样同样用于计算SO2转换成硫酸盐和NOx转换成硝酸盐的過程。不同的是在RIVAD机制中,NOx需分成NO和NO2分别输入到CALPUFF模型中因此,用户必须事先得到各污染源NOx排放中NO和NO2的比例另外,在MESOPUFF II化学机制中SO2转換成硫酸盐与相对湿度有很大的相关性,相对湿度高时转化率加强。在RIVAD化学机制中SO2转换成硫酸盐并不依赖于相对湿度。迄今为止所进荇的测试结果并未显示MESOPUFF II和RIVAD机制的模拟结果有显著的不同目前在国内无机气溶胶预测中,主要还是选用MESOPUFF II化学机制

RIVAD+ISORROPIA为修正的RIVAD化学机制,用於计算SO2向硫酸盐的转换以及NO/NO2向硝酸和硝酸盐的转换,其物种同RIVAD化学机制一样该机制中无机气固平衡采用ISORROPIA v2.1模块,替代了MESOPUFF-II 和RIVAD机制中所用的CHEMEQ模块并增加了来自CMAQ/SCICHEM模式的RADM液相转化机制。该化学机制中目前包含在CALPUFF6.42和7版本中

5物种的SOA化学机制仅能考虑有机物转换成二次有机气溶胶SOA的過程,VOCs种类包括甲苯、二甲苯、A-萜烯、B-萜烯四种羟基自由基作为SOA转化的主要氧化剂。该机制目前在国内外鲜有应用

SOA机制,从而使其成為唯一一个可以同时考虑无机和有机气溶胶的化学机制该化学机制中目前包含在CALPUFF6.42和7版本中。除RIVAD的6个物种之外该机制还包括一次有机碳POC,以及4种VOCs组分以及14种VOCs转化产物4种VOCs组分为甲苯、二甲苯、长链烷烃和多环芳烃,与5物种SOA化学机制不同该机制主要考虑人为源形成二次有機气溶胶,因此没有包括萜烯在CALPUFF预测之后,可采用后处理工具POSTUTIL将各种SOA组分以及硫酸盐、硝酸盐等无机组分进行叠加得到总的气溶胶浓度对于VOCs排放量较大的预测项目,选用该化学机制还是挺有必要的

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